为促成国共合作，1923年1月16日，李大钊以养病为名陪同苏俄特使越飞前往上海。1月20日，李大钊陪同越飞赴孙中山寓所会晤，商讨改组国民党、建立革命军队及苏俄援助中国革命等问题。1月26日，李大钊在沪见证了在第一次国共合作史上具有重要意义的《孙文越飞联合宣言》的发表。
为支持孙中山改组国民党，李大钊先后发表《普遍全国的国民党》和《实际改造的中心势力》等文章。1923年6月，在中共三大上，李大钊表示拥护共产国际的主张，积极主张共产党员参加到国民党中去，组成革命统一战线；同时也指出要保持党的独立性。他的建议得到了大会的采纳，并当选中央委员。1923年10月19日，孙中山曾致电国民党上海事务所，密电李大钊赴沪商讨国民党改组事宜。1924年1月，他在广州出席国民党第一次全国代表大会，被选为国民党中央执行委员。国民党"一大"结束后，李大钊回到北京，在北方积极发展国民党和共产党的组织，为国民党和共产党基层组织的建立和发展做出了贡献。
孙中山逝世后，李大钊作《挽孙中山》联，高度评价了孙中山革命的一生："砥柱于革命中流，启后承先，涤新淘旧，扬民族大义，决将再造乾坤；四十余年，殚心瘁力，誓以青天白日满地红旗，唤起自由独立之精神，要为人间留正气。"并表达了承继孙中山遗志继续奋斗的决心："问继起何人，毅然重整旗鼓；亿兆有众，惟工与农，须本三民五权群策群力，遵依牺牲奋斗诸遗训，成厥大业慰英灵。"1926年李大钊又作《孙中山先生在中国民族革命史上之位置》 及《中山主义的国民革命与世界革命》，高度评价孙中山，流露出真挚的革命情谊。
