圣历元年（698年），武则天在狄仁杰、王方庆等大臣的劝说下，决定将政权归还给李氏。她命人前往房州，将庐陵王李显接回洛阳。李旦数次称病不朝，请求将储君之位让于李显。是年九月，武则天复立李显为皇太子。
圣历二年（699年），李旦被复封为相王，并将名字由武轮改回李旦，兼领太子右卫率，后又遥领安北大都护。
长安元年（701年），突厥默啜可汗率军南侵。李旦被任命为天兵道元帅，统率诸军抵御突厥。他并未领军出征，只是名义上的唐军主帅。不久，突厥退兵，李旦又担任左、右羽林卫大将军。
长安二年（702年），突厥进犯并州。李旦被任命为并州牧，并充任安北道行军元帅。后来，李旦又改任雍州牧。
神龙元年（705年），宰相张柬之、崔玄暐等人发动神龙政变，诛杀武则天的面首张易之、张昌宗，逼迫武则天禅位于李显，是为唐中宗。当时，李旦统率南衙禁军，捕获韦承庆、崔神庆等张氏党羽，因功被拜为太尉、同凤阁鸾台三品，以宰相身份参与国政，并加号安国相王。不久，李旦辞去太尉及知政事之职。唐中宗又欲立李旦为皇太弟，但却被其拒绝。
