至此以后，双方的矛盾开始升级。但是双方并没有直接交锋，后金一如既往地的对漠南的左翼蒙古实行保护和扶绥政策，而林丹汗在统一蒙古的进程中缺乏策略，对各部一律加以刀兵，对与后金有来往的部落更是嫉恶如仇，大行攻伐，如此颠倒打击重点，使左翼蒙古对林丹汗更加离心离德。后金天命九年（1624），左翼蒙古科尔沁部与后金刑白马乌牛结盟。第二年林丹汗立即率兵攻打科尔沁，努尔哈赤派皇太极、莽古尔泰、阿巴泰等人率兵5000人前往，可是察哈尔军这次却未与后金军交锋退走，这次虎头蛇尾军事行动后反而增加了科尔沁与后金结盟的决心。天命十一年（1626），科尔沁与后金重申盟约，完全倒向后金。
天命十一年（1626）年，努尔哈赤以与明朝私通，杀死满洲斥候，献首大明为由，发动了对内喀尔喀五部蒙古的战争，林丹汗非但不帮助，反而落井下石，出兵攻略札鲁特部和巴林部，两部被迫归依科尔沁部，最后两部在天聪二年（1628年）依附后金。要命的是，就是察哈尔直属部落也出了很大的问题，靠近后金察哈尔直属部落的敖汉、奈曼暗通后金，林丹汗闻讯攻打，逼使两部落于天聪元年（1627年）六月归附后金。《满文老档》记载，天聪元年（1627年）"察哈尔汗出兵，尽掠我喀尔喀，从者养之，拒者杀之。"
林丹汗不仅在与后金争夺左翼蒙古时占了下风，努尔哈赤在天命七年（1622年）发动广宁之战，占领广宁这个明朝给左翼蒙古市赏之地，左翼蒙古与明朝互市的渠道被完全切断，左翼蒙古的经济条件变得更加困窘。"是我之失广宁不过瓯脱沿边之地，而虏之无广宁则失衣食养命之源。"
而在此时努尔哈赤摇身一变，变成了一个救济者，在经济上控制了蒙古诸部。如天命七年（1622年）二月，兀鲁特部诸贝勒前来归附，赐二百匹马、四百头牛。如天命八年（1623年）六月，听说蒙古人食盐供应不足，努尔哈赤给盐一万斤。
