乾元元年（758年）八月，肃宗再次诏李光弼入朝，升他为侍中，改封郑国公。九月，命郭子仪、李光弼等九节度使十万大军讨伐安庆绪，因为肃宗不相信二人，不设主帅，只派宦官鱼朝恩为监军，总揽诸军。唐军出师后，接连取得大胜。次年三月，双方爆发相州之战，双方交战时，突然大风突起，天地晦暗。唐军与叛军都大惊，各自溃退。只有李光弼与王思礼全军以归。战后，鱼朝恩把责任推到郭子仪身上。乾元二年（759年）七月，肃宗夺剥夺郭子仪兵权，命李光弼任朔方节度使、天下兵马副元帅，率五百亲兵赴洛阳，统帅朔方军。
乾元二年（759年）八月，李光弼行军至河阳。十月，史思明亲率大军再进攻河阳，李光弼身先士卒，他事先在靴内藏刀，表示自己宁死不降的决心。三军为之感动，部将李抱玉、荔非元礼等率兵奋勇杀敌，大败叛军，斩首一万余级，生擒八千余人，马匹物资无数。叛军大将周挚等都被擒获。河阳之战，李光弼再次表现了杰出的军事才能。李光弼趁势攻怀州，史思明来救，李光弼迎击于沁水之上，又将其击败。安太清在怀州拒守一月有余，李光弼令部将仆固怀恩、郝廷玉由地道而入，里应外合，攻克怀州。安太清等被生擒，送往朝廷。乾元三年（760年）正月，肃宗加授李光弼为太尉兼中书令。
上元二年（761年）二月，肃宗轻信宦官鱼朝恩谗言，命李光弼冒险进攻洛阳。李光弼无可奈何，与朔方节度副使仆固怀恩会同鱼朝恩进攻洛阳。仆固怀恩不听李光弼军令，导致邙山大败。史思明虽然获胜，却被其子史朝义杀死，唐军也因此得以休整。肃宗将邙山之败归罪在仆固怀恩身上，加李光弼开府仪同三司。后又任命他为河南副元帅，八道行营节度，出镇临淮（今江苏盱眙），进攻史朝义军。之后，李光弼挥军收复许州，斩得叛军首级一千余级，擒获叛将二十二人。史朝义分兵进攻宋州（今河南商丘），李光弼领军救援，将其击退。
宝应二年（763年）正月，史朝义走投无路，自杀身亡。历时八年的安史之乱平息，李光弼一直是唐军平叛主将之一，发挥了出色的军事才能，为平息内乱立了头功，《新唐书》称赞李光弼为中兴第一。代宗下诏绘李光弼像于凌烟阁。之后，为宦官程元振、鱼朝恩等所谗，声名受损，因此愧恨成疾，终于广德二年（764年），在徐州病逝，年五十七。追赠司空、太保，谥号"武穆"。
