太平兴国六年（981 年），李神福春风得意，连连晋级加官。他先由殿头升为入内内侍省的高品押班，继而又从押班升为副都知，再迁则为都知，专门负责管理太宗近身的宦官。随着职位的升迁，李神福工作更加积极负责。至淳化四年（993年），神福则转职出黄门序列，迁为崇仪副使，主管皇城司事务。不久又加职宫苑使，兼管皇宫园林修饰。
宋太宗理政之余，研习书法是其一种特殊爱好。李神福熟悉太宗的练字规律，每天不等吩咐就备好纸、洗好笔、研好墨。及太宗临案时，神福不但躬亲站在案旁潜心观看，还不时就某字、某点、某钩的姿态走势加以评说。练字之后，太宗常把自己的书法副本赏赐给神福。作为御笔之作，神福当然求之不得。久而久之，神福竟积存了许多太宗书法真品，他精心装裱珍藏，视为家宝。对此幸事，朝中大臣也常常自叹不及。
997年，宋太宗已重病缠身，神福昼夜守候在御床前，奉食进汤，召医煎药。每付药煎好后，神福都要先亲口品尝，待证明安全无毒之后，才让太宗慢慢咽下。但是，自然规律无法抗拒，宋太宗仍被死神召唤而去。
太宗死后，真宗即位。以神福侍奉太宗之功，迁官皇城使、内侍省入内内侍都知，遇领恩州团练使。为了祭奠太宗，择画师画一副太宗遗像，并让李神福立侍一旁为陪。
