后来他随曹操来到了许都，遇上了另一个少年天才曹冲，两个人一见如故，成了莫逆之交。当时的曹操是打算培养曹冲为自己的继承人的，这一点从曹冲去世后，曹操对曹丕说"此我之不幸，而汝曹之幸也"，就可以看出。所以看到曹冲能够得到周不疑的认可，曹操暂时放下了对周不疑的猜忌。然而好景不长，也许是天嫉英才，与周不疑结识不久，曹冲就去世了，此时曹冲仅十三岁，而周不疑也才十七岁。
曹冲去世之后，曹操的猜忌之心，再次萌发，想要除掉周不疑。这时同样爱才，且更有野心的曹丕，早已被周不疑的才华折服，于是跑到曹操面前为其求情。可是曹操只用一句话，就把曹丕堵了回去，他对曹丕说，你驾御不了周不疑。《先贤传》记载道："及仓舒（曹冲的字）卒，太祖心忌不疑，欲除之。文帝谏，以为不可。太祖曰："此人非汝所能驾驭也。"
曹丕能够从一众兄弟中脱颖而出，最终成为曹操的继承人，其能力可见一斑，但是曹操却明言曹丕无法驾驭此人，并在打发曹丕之后，专门派刺客暗杀了这个十七岁的少年，由此可见，曹操的确是忌惮周不疑的。
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