此后，刘裕正式将刘穆之当做自己的诸葛亮，两人合作如鱼得水。在刘穆之的影响下，刘裕也越来越对自己严格要求，他向刘穆之了解历史故事，向刘穆之学习文化书法。刘穆之也将在外面的所见所闻，毫无遗漏地告诉刘裕，让刘裕和高士们谈话时有素材。
刘裕本人不善言谈，而魏晋高层素来喜欢清谈，言语高雅，因此刘裕初始很不适应，为高士们看不起。得益于刘穆之的教导，刘裕在清谈方面有非常大的进步，对他团结高门士族有很大作用。
随着刘裕地位的提高，刘穆之的地位也节节上升，从太尉司马成为丹阳尹，即丹阳市长。
公元411年8月，刘裕和老战友刘毅终于翻脸，他率军征伐刘毅，用另一个老战友诸葛长民留守后方，由于担心诸葛长民的能力，因此让刘穆之给诸葛长民做助手。
