林丹汗并非昏庸之辈，他早已知晓后金对蒙古的野心。因此，从刚继位开始，林丹汗便开始统一各部。1627年，林丹汗派兵收服了右翼鄂尔多斯、土默特等部，声威由此大振。
次年，喀喇沁、朵颜兀良哈及土默特等部联合十万大军迎击林丹汗，召城一战后，林丹汗损耗了四万兵力。其实，这一战，林丹汗注定会失败，因为，他的敌人是结合汉人谋略与蒙古人彪悍的后金帝王努尔哈赤及皇太极。
努尔哈赤统治时期，科尔沁及扎鲁特部均通过联姻归顺于后金。而土默特、兀良哈及喀喇沁等部因害怕林丹汗报复，便也归顺了后金。1625年，林丹汗出兵科尔沁，后金则派兵增援了科尔沁，随后，林丹汗被迫撤退。继位后的皇太极，将火力对准了林丹汗。
1628年，他派出阿济格同喀喇沁部会盟，共击林丹汗。此时的林丹汗，早已陷入孤立无援的困境，他被迫撤退至归化城留守。1632年，皇太极率兵西征，他同蒙古各部一起攻打林丹汗。面对来势汹汹的围攻，林丹汗被迫驱赶十万人畜渡黄河西逃。
