打败弟弟阿里不哥后，忽必烈在称帝后的1264年兑现承诺，封旭烈兀为伊儿汗。对哥哥如此丰盛的犒赏，旭烈兀欣然笑纳。有了这层血缘关系，旭烈兀的伊尔汗国此后和忽必烈的元朝关系当然最为密切。
1260年3月，忽必烈自立为大汗，仅过一个月，阿里不哥就在库力台大会上被部分贵族推举为大蒙古国大汗。为争大汗之位，两兄弟展开激烈内斗，战争历时四年之久。
称帝后，忽必烈控制了漠南草原，对阿里不哥所在的漠北草原实施封锁，面对物资匮乏和经济凋敝，阿里不哥最终无以为继，于1264年向哥哥投降。至此，忽必烈控制了蒙古帝国东部和原属大汗直辖领地的大部分地区。
阿里不哥素来反对忽必烈的汉化政策，始终对自己这个哥哥持敌视态度。归降后，忽必烈赦免了阿里不哥的死罪，仅将他的一帮谋臣斩杀。两年后的1266年，阿里不哥在郁郁寡欢中死去，至于是不是遭哥哥毒手就不得而知了。
