1670年，僧格洪台吉被对立派车臣台吉暗杀，噶尔丹在西藏黄教的支持下，率兵回卫拉特蒙古复仇。第一战，噶尔丹就表现出远超常人的勇猛，在面对车臣数万骑兵进攻之时，他仅率数千由溃兵组成的部队，就敢"独当先，越马挺枪，最深入"，最终是"斩杀百十骑，溃其军"，杀死车臣，赢得了人生中的第一场大胜。
次年，凭借着自身的勇猛，噶尔丹成为绰罗斯部的首领。在此期间，他整顿内部，"招徕归附，礼谋臣相土，宜课耕牧"，让一个曾经无比弱小的绰罗斯部逐渐强大了起来。1671年，在自身实力的加持下，噶尔丹又继承了僧格的准噶尔首领之位，并被清廷所认可。
在成为准噶尔首领后，雄心壮志的噶尔丹就开始了意图恢复往昔那般强大的蒙古帝国的进程。为了让自己有更大的机会能够一统蒙古，噶尔丹撤销了其父亲和兄长不允许俄国人进入领地的禁令，"允许俄罗斯人通过卫拉特领地进入中国内陆地区"，以此来换的沙俄的支持。而后，沙俄也接受了噶尔丹递来的橄榄枝，为准噶尔提供了当时最为先进的火器。
在沙俄和先进火器的支持下，噶尔丹率领准噶尔部一路势如破竹，消灭了很多反抗噶尔丹的部落。1677年，噶尔丹"戕鄂齐尔图，破其部"，吞并鄂齐尔图车臣汗部，占领青海，继而成为卫拉特汗。1678年，噶尔丹平定杜尔伯特、辉特等漠西卫拉特各部，基本统一了漠西蒙古诸部，并在西藏的支持下，正式建立准噶尔汗国，从根本上脱离了与满清的主仆关系。
