除了《推背图》这部占卜性质的预言书外，李淳风还写过一部名为《乙巳占》的占星术著作。
在内容上，《乙巳占》采集了唐以前的各种占星学说加上他本人的发明创造，分类汇编而成。李淳风认为，自然及人事变化多端，这些变化按不同种类相互感应，而人在其中最具典型性，因此可以通过观察物象变化来了解自然与人事。
作为唐代最杰出的天文学家和享有盛誉的占星家，李淳风的确因占卜灵验而闻名，然而他在《乙巳占》中并不特别追求占星术的灵验性。他指出，自然界是复杂的，占星家在对星象进行解说时，很难做到准确无误。占星学理应作为辅政措施，而非政治决策的唯一根据。他强调，通过观测星象了解所谓的"天心"、"天意"，然后让上天收回对自己的不利成命。
李淳风的一生，经历了唐太宗和唐高宗两位皇帝，同时他还目睹了武则天势力的崛起。于是，李淳风和武则天之间，留下了一个中国古代史上著名的故事。
