公元660年，百济国多次侵犯大唐附属国新罗，不将大唐王朝指令放眼里，苏定方再次领命平叛。唐军水陆并进，出兵十余万，一路直逼百济成都，苏定方率军冲锋在前，斩杀百济万余大军后，百济军队全线崩溃，百济国王扶余义慈弃城逃亡，后在走投无路情况下选择投降。
在他平生末了的十几年，他击灭百济等三个国度，生擒扶余义慈、阿史那贺鲁可汗、都曼等三个国王，史称"前后灭三国，皆生擒其主"，击败吐蕃，安定西域，为唐代开疆辟土数千里，使得唐代边境在唐高宗时代到达前所未有的巅峰阶段，不但在唐代名将中罕见比肩，即便在历代名将中，苏定方也是超群绝伦。
