1934年1月，张学良从欧洲返回国内。在张学良的推荐下，蒋介石聘请阎宝航担任“新生活运动促进总会”书记兼总干事。“新生活运动促进会”是蒋介石的“夫妻店”，蒋、宋两人分任总会长和指导长，那个时候，阎宝航和蒋介石还曾共用一个大办公室。同时，在张学良的保举下，阎宝航还出任“委员长行营”少将参议。阎宝航博得了宋美龄的信任和众多国民党上层人士的敬重，成了蒋介石、宋美龄身边的“红人”，这成了他后来所从事的地下情报工作的一件漂亮而华丽的“外衣”。
早在去欧洲留学前，阎宝航就和共产党人韩乐然、任国桢等有了联系。1937年，阎宝航在南京第一次见了周恩来。周恩来和他就抗战形势、国共重新合作、张学良将军恢复自由等问题一直谈到深夜，由于两人“谈话投机”，意兴颇浓，当晚周恩来便住在了阎宝航家里。此后，他与周恩来交往甚多，得益匪浅。当年9月，经周恩来、刘澜波等介绍，他秘密加入中国共产党。在决定吸收阎宝航入党时，党内有人提出阎宝航经历比较复杂的意见，周恩来说：“他复杂，你不复杂，他能做的事，你能做得来吗？我们吸收一个党员不是看他出身怎样，社会地位怎样，而是看他的共产主义觉悟，有没有为共产主义奋斗终身的决心。”当时决定阎宝航作为秘密党员，但依旧以民主人士、党外人士身份出现。周恩来亲自给阎宝航取了个代号“阎政”。
1939年，受周恩来、李克农嘱托，为建立情报机构，阎宝航举家迁移重庆，住在重庆村17号，即“阎家老店”。这也是东北流亡老乡、民主志士的“避难所”，陶行知、沈钧儒、高崇民、于毅夫、范长江等都曾在“阎家老店”落脚。不过，阎宝航从事的地下情报工作，当时只有周恩来、董必武、叶剑英、李克农几人知道。直到抗战胜利，阎宝航置身于险恶环境一千多个日日夜夜。在那段日子里，他临危不惧，从容不迫，化解了许多次险情，出色地完成了党中央和周恩来交给的重托。
为人称道的三次情报杰作
阎宝航在重庆交际甚广，同国民党要人几乎都有来往。他与东北元老人物莫德惠、万福麟等人保持密切关系；和宋美龄、冯玉祥、孙科、于右任等国民党名流有密切接触；同国民党CC系、复兴社、军统、黄埔系、政学系的头面人物陈立夫、戴笠、康泽等也有特殊关系。他正是利用这些关系，从事着党的地下工作。
1941年春，德国法西斯准备进攻苏联，为增加胜算，打算策动日本同时从东方进攻苏联。而日本由于陷入侵华战争的泥沼中无法脱身，又曾在局部战场被苏军打得大败，对德国的建议持观望态度。德国为使日本能从中国战场上腾出手来北攻苏联，拉拢国民党集团脱离美、英、苏的影响圈，便在6月初明确地告诉国民政府驻德使馆武官桂永清，德国决定于6月22日前后进攻苏联。桂永清得信后迅速向蒋介石报告。那几天国民党上层气氛整个都不一样，喜气洋洋。
